Un désordre bien formé pour des technologies d'éclairage polyvalentes

Des chercheurs de l'ETH ont réussi à fabriquer un matériau efficace pour doubler la fréquence de la lumière à large bande en utilisant des microsphères de nanocristaux désordonnés. L'idée décisive est née lors d'une pause café. Cette nouvelle approche pourrait être utilisée à l'avenir dans les lasers et d'autres technologies d'éclairage.

Particule active à la lumière
La lumière rouge est transformée en lumière bleue dans des microsphères de nanocristaux par doublement de la fréquence. (Image : Jolanda Müller / ETH Zurich)

Du microscope aux technologies quantiques modernes en passant par la transmission de données par fibres optiques, la lumière joue un r?le important dans la science et l'industrie. En particulier, les méthodes permettant de modifier la couleur - c'est-à-dire la fréquence et la longueur d'onde - de la lumière sont d'une grande importance dans les applications modernes. Pour cela, il faut des cristaux non linéaires. Dans ces cristaux, deux photons d'une certaine fréquence peuvent par exemple donner naissance à un photon d'une fréquence double, c'est-à-dire que deux photons rouges peuvent donner naissance à un photon bleu.

Pour que cela fonctionne, la lumière doit toutefois généralement atteindre le cristal dans une direction et avec une polarisation bien précises. Cette adaptation de phase limite souvent sensiblement les possibilités d'application. Des chercheurs réunis autour de Rachel Grange, professeure à l'ETH et membre de l'Institut d'électronique quantique, ont mis au point, en collaboration avec le groupe de travail de Lucio Isa au Département de science des matériaux, une méthode qui permet d'obtenir un doublement efficace de la fréquence sans un tel réglage fin et qui présente en même temps d'autres avantages par rapport aux procédés traditionnels.

Des approches apparemment incompatibles

La recette des chercheurs peut se résumer à peu près ainsi : Mieux vaut être petit que grand et mieux vaut être désorganisé qu'ordonné. Cela semble énigmatique, mais la t?che que s'est fixée l'équipe de Granges l'était tout autant. "Pour obtenir un doublement de fréquence plus performant et plus polyvalent, nous voulions combiner deux approches qui n'allaient pas vraiment ensemble", explique Romolo Savo, qui a dirigé le projet en tant que post-doctorant dans le cadre d'une bourse d'études Marie Curie.

Dans la première approche, on utilise, au lieu d'un seul grand cristal, de très nombreux mini-cristaux de quelques micromètres seulement, dont les axes cristallins sont orientés dans toutes les directions possibles. Ainsi, il n'est plus nécessaire de faire strictement attention à la direction des rayons lumineux incidents. Parmi les nombreux mini-cristaux, il y en aura toujours quelques-uns qui seront bien orientés et d'autres qui seront mal orientés, mais au final, il en sortira tout de même une quantité considérable de lumière doublée en fréquence. "Cela semble paradoxal", admet Savo, "et certains de nos collègues ont trouvé l'idée d'utiliser le désordre de cette manière un peu étrange - mais cela fonctionne !"

Vue agrandie : schéma de conversion de la lumière
Dans les billes de la taille d'un micromètre, les nanocristaux désordonnés transforment la lumière rouge entrante en lumière bleue en doublant sa fréquence (à gauche). Celle-ci est émise dans différentes directions (à droite). (Image : Romolo Savo / ETH Zurich)

La deuxième approche repose à son tour sur l'effet amplificateur des résonances. Par exemple, si la disposition des mini-cristaux est sphérique, avec un diamètre correspondant à peu près à la longueur d'onde de la lumière, la réflexion répétée des ondes lumineuses sur les parois de la sphère multiplie l'intensité lumineuse à l'intérieur de la sphère, et donc le rendement de la lumière doublée en fréquence.

Image au microscope des billes
Image microscopique des nanocristaux désordonnés (Photo : A. Morandi / ETH Zurich)

Afin d'appliquer les deux effets simultanément et de manière optimale, les chercheurs ont donc voulu former une poudre cristalline désordonnée en billes de la taille d'un micromètre afin d'exploiter ainsi l'effet d'amplification résonant de la lumière. Les cristaux individuels de titanate de baryum qu'ils voulaient utiliser à cet effet devaient être très petits - environ 50 nanomètres de long seulement - afin d'être suffisamment transparents pour laisser passer la lumière plusieurs fois et générer ainsi des résonances dans les microsphères.

Astuce vinaigrette à la pause café

"Nous avions donc cette idée géniale, mais nous n'avions aucune idée de la manière dont nous allions transformer tous ces minuscules nanocristaux en parfaites microsphères", raconte Savo. "Un jour, nous avons rencontré Lucio Isa pendant la pause café, nous lui avons parlé de notre problème et il a tout de suite eu une astuce."Isa a suggéré de dissoudre la poudre de nanocristaux dans de l'eau, de mélanger la solution aqueuse avec de l'huile et d'agiter vigoureusement le tout, comme on le ferait pour une vinaigrette avec du vinaigre et de l'huile. Dans l'émulsion ainsi créée se forment alors de petites bulles de la solution eau-cristal, d'où l'eau s'évapore peu à peu à travers l'huile. Ce qui reste, ce sont des billes parfaitement formées de nanocristaux désordonnés, c'est-à-dire exactement ce que Grange et ses collaborateurs voulaient. "C'est de cette astuce qu'est née la collaboration avec le groupe de travail d'Isa", explique Grange : "Ces collaborations spontanées, non planifiées, sont d'ailleurs souvent les plus fructueuses. Bien s?r, nous avons tout de suite essayé la recette d'Isa".

Vue agrandie : schéma de la formation des billes.
Les billes nanocristallines sont produites en créant des gouttelettes d'eau remplies de cristaux dans une émulsion huile-eau. L'eau s'évapore et laisse derrière elle des billes parfaitement formées. (Image : Romolo Savo / ETH Zurich)

Et la recette a fonctionné - encore mieux que ce à quoi on pouvait s'attendre. "Le doublage de fréquence avec les billes de nanocristaux désordonnés fonctionne à la fois indépendamment de la direction d'incidence de la lumière et sur une large gamme de fréquences. Elle est donc beaucoup plus polyvalente que le doublage de fréquence avec des cristaux traditionnels", explique Savo. En outre, les chercheurs ont obtenu le même rendement de lumière doublée en fréquence en utilisant 70 pour cent de matériaux en moins. Contrairement aux cristaux normaux, pour lesquels le rendement lumineux cesse d'augmenter à partir d'une certaine taille, celui des microsphères a continué à cro?tre avec leur volume.

Cristaux laser en poudre de haute qualité

Prochainement, Grange et ses collègues veulent encore améliorer la méthode, par exemple en insérant une entretoise entre les microsphères et la vitre sur laquelle elles reposent. Cela devrait permettre de minimiser les pertes de lumière. Les chercheurs pensent déjà à des applications possibles. La perspective de produire des cristaux non linéaires performants à partir d'une poudre de nanocristaux simple et bon marché est généralement intéressante pour les technologies laser. En outre, les microsphères peuvent être réparties sur de grandes surfaces. Cela permettrait par exemple de fabriquer de nouveaux types d'écrans qui convertissent directement les images dans le domaine infrarouge en images visibles en doublant la fréquence. De tels écrans pourraient être utilisés dans des caméras de surveillance ou dans les sciences de la vie.

Référence bibliographique

Savo R, Morandi A, Müller JS, Kaufmann F, Timpu F, Reig Escalé M, Zanini M, Isa L, Grange R : Broadband Mie-driven random quasi-phase-matching. Nature Photonics, 1er octobre 2020, doi : page externe10.1038/s41566-020-00701-x

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